2006年，暌違樂壇五年之後，楊乃文加盟新東家亞神音樂，也是亞神音樂成立後首位加盟歌手。同年12月1日，楊乃文推出第四張全新專輯《女爵》。和前三張專輯不同的是，這次楊乃文親自擔任專輯製作人。她也和以前的音樂夥伴再度合作，包括賈敏恕、李雨寰、林暐哲、陳珊妮等。此外，繼在《Silence》專輯中翻唱中國大陸花兒樂隊的〈靜止〉之後，這次楊乃文再度翻唱大陸樂隊作品—便利商店樂隊的〈電視機〉。專輯的同名主打單曲〈女爵〉是由台灣蘇打綠樂隊主唱吳青峰創作，這也是兩人首次合作。
2008年，楊乃文特別挑選成長過程中最喜歡的英文歌曲，包括Radiohead的〈Fake Plastic Tree〉、Coldplay的〈The Scientist〉、Leonard Cohen/Jeff Buckley的〈Hallelujah〉、The Velvet Underground的〈After Hours〉、007金剛鑽主題曲〈Diamonds Are Forever〉、2007奧斯卡最佳電影主題曲Once(《曾經，愛是唯一》）的〈Falling Slowly〉、T.Rex的〈20th Century Boy〉、Blur的〈Song 2〉及The Verve的〈The Drugs Don’t Work〉，並找來陳奕迅合唱Lou Reed的〈Perfect Day〉，再加上德國音樂人麥斯米蘭為楊乃文量身訂做的〈Miss Underwater〉錄製成《Self-Selected我自選》英文專輯。專輯由陳珊妮擔任製作人，大部分的老歌都重新編曲，不是一般的翻唱。專輯於2009年4月10日由索尼音樂娛樂發行。
2009年6月，楊乃文首度登上台北小巨蛋開唱。
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